SCR板式催化劑發(fā)展歷史-18931802629

    SCR脫硝催化劑的發(fā)展歷程  SCR 反應(yīng)的催化劑發(fā)展主要經(jīng)歷了四個(gè)階段。最早是采用Pt、Rh、Pd 等貴金屬作為活性組分，以CO 和H2或碳?xì)浠衔镒鳛檫€原劑，其催化反應(yīng)的活性溫度區(qū)間較低，通常在300 ℃以下，現(xiàn)在多用于柴油機(jī)的排放控制中；后來(lái)，引入了V2O5/TiO2 等在化工過(guò)程中采用的金屬氧化物類(lèi)催化劑，最佳活性溫區(qū)多處于250~400 ℃，其中鈦基釩類(lèi)催化劑也是燃煤電站SCR 系統(tǒng)中最常采用的催化劑；再后來(lái)發(fā)展了碳基催化劑，使煙氣同時(shí)脫硫脫氮技術(shù)得以發(fā)展；近年來(lái)，對(duì)金屬離子交換沸石類(lèi)催化劑研究較多，其有效的活性溫區(qū)較高，最高可達(dá)600℃，對(duì)NOx 的催化還原和催化分解活性都很高，是研究中比較活躍的領(lǐng)域。

    1 貴金屬催化劑  Pt、Ph 和Pd 等貴金屬類(lèi)催化劑通常以氧化鋁等整體式陶瓷作為載體，這種催化劑在20 世紀(jì)70 年代前期就已經(jīng)作為排放控制類(lèi)的催化劑而有所發(fā)展，并成為SCR 反應(yīng)中最早使用的催化劑。貴金屬催化劑對(duì)NH3氧化具有很高的催化活性，但在選擇催化還原過(guò)程中會(huì)導(dǎo)致還原劑大量消耗而增加運(yùn)行成本，同時(shí)，貴金屬催化劑不僅造價(jià)昂貴，還易發(fā)生硫中毒，所以貴金屬催化劑的研究目標(biāo)是進(jìn)一步提高低溫活性，提高抗硫性能和選擇性。目前，貴金屬催化劑僅應(yīng)用于低溫條件下以及天然氣燃燒后尾氣中NOx 的脫除。在這類(lèi)催化劑中，Pt 的研究相對(duì)深入，其本反應(yīng)過(guò)程為NO 在Pt 的活性位上脫氧，然后碳?xì)浠衔镌賹t- O 還原。Pt 催化劑的優(yōu)點(diǎn)是具有較高的效率，缺點(diǎn)是有效溫度區(qū)間較窄。在這類(lèi)催化劑中，較多的采用CO 以及碳?xì)浠衔镒鳛檫€原劑。 

    2 金屬氧化物催化劑  金屬氧化物類(lèi)催化劑，主要包括V2O5、WO3、Fe2O3、CuO、CrOx、MnOx、MgO、MoO3和NiO 等金屬氧化物或其聯(lián)合作用的混合物，如水滑石中提取出來(lái)的Co-Mg- Al，Cu-Mg- Al 和Cu- Co-Mg- Al 等。通常以TiO2、Al2O3、ZrO2、SiO2 等作為載體，這些載體主要作用是提供大的比表面積的微孔結(jié)構(gòu)，在SCR 反應(yīng)中所具有的活性極小。當(dāng)采用這一類(lèi)催化劑時(shí)，通常以氨或尿素作為還原劑。目前，工程應(yīng)用上使用最多的是V2O5/TiO2 類(lèi)催化劑。在以具有銳鈦礦結(jié)構(gòu)的TiO2 作為載體的釩類(lèi)催化劑中，以化學(xué)組成來(lái)說(shuō)，通常有幾種不同類(lèi)型，分別是V2O5 -WO3/TiO2，V2O5 -MoO3/TiO2，V2O5 -WO3-MoO3/TiO2 等， 其中尤以V2O5-WO3/TiO2 研究以及應(yīng)用較多，而單一活性成分的V2O5/TiO2則較少應(yīng)用。各活性成分的主要作用是：V2O5 作為主要的活性組分，其擔(dān)載量通常不超過(guò)1 %（質(zhì)量分?jǐn)?shù)）。這是由于V2O5 也可同時(shí)將SO2 氧化成SO3，這對(duì)SCR 反應(yīng)很不利，因此，釩的擔(dān)載量不能過(guò)大。銳鈦礦結(jié)構(gòu)的TiO2 作為載體主要是因?yàn)殁C的氧化物的TiO2的表面有很好的分散度；SO2氧化生成的SO3與TiO2發(fā)生的反應(yīng)是很弱的且是可逆的；TiO2表面生成的硫酸鹽的穩(wěn)定性要比在其他氧化物如Al2O3和ZrO2要差。WO3 含量很大，大約能夠占到10 %（質(zhì)量分?jǐn)?shù)），主要作用是增加催化劑的活性和增加熱穩(wěn)定性。MoO3提高催化劑活性的同時(shí)可防止煙氣中As 導(dǎo)致催化劑中毒。 

    3 分子篩催化劑  沸石分子篩催化劑最早作為SCR 反應(yīng)的催化劑主要應(yīng)用于具有較高溫度的燃?xì)怆姀S(chǎng)和內(nèi)燃機(jī)的SCR 系統(tǒng)中。SCR過(guò)程中應(yīng)用的沸石類(lèi)催化劑主要是采用離子交換方法制成的金屬離子交換沸石。所采用的沸石類(lèi)型主要包括Y- 沸石、ZSM系列、MFI和發(fā)光沸石（MOR）等，特別是Cu- ZSM- 5，國(guó)外學(xué)者的研究工作較多?？捎糜陔x子交換的金屬元素主要包括Mn、Cu、Co、Pd、V、Ir、Fe 和Ce 等。此類(lèi)催化劑的特點(diǎn)是選擇性還原N 具有高的催化活性，并且活性溫度范圍比較寬，在選擇催化還原NO 技術(shù)中也備受關(guān)注。離子交換的分子篩催化劑分子篩的孔結(jié)構(gòu)、硅鋁比以及金屬離子的性質(zhì)和交換率對(duì)其催化劑還原N 的活性有顯著的影響。近年來(lái)關(guān)于Fe- ZSM- 5 和Cr- ZSM- 5 催化劑研究比較多，在使用NH3 還原N 實(shí)驗(yàn)中取得了較好的效果。但多數(shù)的催化活性主要表現(xiàn)在中高溫區(qū)域，實(shí)際應(yīng)用中也會(huì)存在水抑制及硫中毒問(wèn)題，這些問(wèn)題仍然需要迫切解決。

    4 碳基催化劑  碳基由于其表面積大和化學(xué)穩(wěn)定性被用作催化劑的載體。近年來(lái)，國(guó)內(nèi)外不少學(xué)者嘗試以各種碳基材料作為載體負(fù)載金屬氧化物，制備碳基催化劑，顯示出了良好的選擇催化還原活性。目前研究的碳基催化劑其載體主要有活性炭（AC）、活性炭纖維（ACF）、活性炭成型物?；钚蕴浚ˋC）空隙發(fā)達(dá)，比表面積大，吸附能力強(qiáng)，是常用的催化劑載體。此外，由于AC 是一個(gè)復(fù)雜的載體，表面含有豐富的含氧、氮等官能團(tuán)，對(duì)其進(jìn)行不同的處理，可改變表面官能團(tuán)的種類(lèi)和數(shù)量，進(jìn)而影響其與活性組分的相互作用。目前研究的CuO/AC、Fe2O3/AC、Cr2O3/AC 可表現(xiàn)良好的低溫SCR 性能，F(xiàn)e 催化劑的脫氮性能最好，但會(huì)受到SO2中毒。而抗SO2 中毒的催化劑是V 催化劑，這主要是由于在SO2 存在時(shí)，對(duì)催化性能有影響的是硫酸銨鹽與NO 的反應(yīng)而不是其分解，低溫下硫酸銨鹽在V2O5/AC 上比在V2O5/TiO2上更易分解，活性炭對(duì)硫酸銨鹽的分解起到促進(jìn)作用，所以SO2 對(duì)一定量的釩負(fù)載量的催化劑沒(méi)有毒害作用，只是當(dāng)釩含量過(guò)大時(shí)，由于釩是SO2 的強(qiáng)催化劑導(dǎo)致過(guò)量硫酸銨鹽生成，硫酸銨鹽與NO 的反應(yīng)分解和其生成不能夠達(dá)到平衡，才會(huì)導(dǎo)致催化劑中毒。活性炭纖維（ACF）和活性炭相比，不僅具有高的比表面積和外表面積，而且獨(dú)特的微孔結(jié)構(gòu)直接分布于固體表面，使吸附質(zhì)分子不需穿過(guò)大孔、中孔而直接到達(dá)微孔的吸附部位，縮短了吸附行程，吸附速率很快，大量微孔得到充分利用，效率較高，是一種良好的吸附劑。同時(shí)，它還是一種很好的催化劑，在低溫下可以把NO 氧化成NO2，在有水的情況下轉(zhuǎn)變成硝酸；另外，它還具有還原能力，可以直接將NOx還原為N2?；钚蕴客ǔ３史勰罨蝾w粒狀。受外觀(guān)形態(tài)的限制，在一些特殊的氣相吸附領(lǐng)域的應(yīng)用受到限制?；钚蕴坷w維成型性能好、使用方便，能彌補(bǔ)這方面的不足。但由于它的原料價(jià)格較高、制造工序復(fù)雜、成本高，因此缺少實(shí)用價(jià)值，難于普及。為了開(kāi)發(fā)成型性能好、使用方便并且價(jià)格便宜的活性炭新材料，國(guó)外在活性炭成型物方面進(jìn)行了不少研究，日本尤其活躍。

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